1949年12月，陈龙担任南京市公安局长。在此期间，南京市公安局破获了国民党撤离南京时留下的庞大的特务网，取得重大成绩。
1950年11月，担任公安部政治保卫局(一局)局长。在这一重要岗位上，陈龙提出了侦察工作“立足国内，着眼海外”的设想，得到罗瑞卿部长的赞同和支持。按照该设想，陈龙深入研究，在全国大力开展了海外派遣工作，先后部署指挥上海市、北京市、天津市等地方公安部门侦破了一系列大要案，使得海外潜入和国内潜伏的敌特分子纷纷落网，一举摧毁了由美国中央情报局和国民党保密局苦心经营多年才建立起来的海外间谍网。
1952年4月，升任公安部副部长。
1954年6月，去苏联治病。同年秋返回北京。后去大连疗养。
1958年10月不幸病逝，时年仅48岁。
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